Jamtlis historie begynte for alvor i 1912 da utendørsmuseet åpnet, men røttene går lengre tilbake i tid. Jämtland läns Fornminnesförening ble stiftet allerede I 1886. I 1908 kom den håndverksorienterte foreningen Heimbygda til, og de to organisasjonene begynte snart å samarbeide for å få etablert et museum i Östersund. Fire år senere kunne et friluftsmuseum åpne i byens vestlige utkant, på en kommunal tomt man fikk leie for en billig penge. Etter en navnekonkurranse fikk anlegget navnet Jamtli.
Den første tida stod samling og utstilling av historiske bygninger og gjenstander i sentrum. Man arrangerte dessuten kurs i folkedans, folkemusikk og tradisjonelt håndverk. Målet var å bevare en kultur som i industrialiseringens kjølvann stod i fare for å bli glemt.
På slutten av 20-tallet begynte man å bygge et nytt museum. Inntil da var samlingene blitt vist i de historiske bygningene og i andre mer eller mindre tilfeldige lokaler i byen. Det nye museet var inspirert av slottsarkitekturen under Vasa-epoken på 1600-tallet, og dimensjoner og formspråk sier mye om hvilken vekt den regionale kulturarven ble tillagt.
Museet åpnet i 1930, med utstillinger av arkeologiske funn, kunst og tekstiler. De fremste klenodiene var de unike Överhogdalsvevene fra vikingtiden.
På 40-tallet begynte man å arrangere utendørsaktiviteter for barn. Dette kan ses som en forløper til den pedagogiske virksomhet som i dag er en kjernevirksomhet for Jamtli.
I 1953 begynte man å arrangere onsdagsdans på Friluftsmuseets område under tittelen ”Jamtlikväll.” Disse tilstelningene ble mektig populære, og fortsatte hver sommer fram til 1979. I begynnelsen var det særlig familier som kom, men med tida fikk arrangementet et stadig yngre publikum. Dette hadde mindre heldige bieffekter. Friluftsområdet ble nedslitt, og på et visst stadium måtte de historiske bygningene beskyttes med piggtråd. Mot slutten av 60-tallet var behovet for en gjennomgående restaurering av såvel bygninger som aktiviteter blitt tydelig.
I 1974 ble museet reorganisert som en stiftelse, med Östersund kommune, Jämtlands läns landsting, Jämtlands kunstforening og Heimbygda (en paraplyorganisasjon for de mange lokale bygdeforeningene i länet) som medlemmer av styret.
På denne tida begynte alternative læringsmetoder og et nytt syn på museets rolle i samfunnet å gjøre seg gjeldende. Tidligere hadde bygninger og gjenstander vært ansett som objekter som skulle studeres og beundres. Nå skulle de inkorporeres i de daglige aktivitetene på museet og vises i sin historiske kontekst. På Jamtli medførte slike idéer en gjennomgående vitalisering. Inspirert av living history flyttet amatørskuespillere i 1984 for første gang inn i de historiske bygningene og gjenskapte hvordan folk spiste, arbeidet og snakket før i tida. Virksomheten ble døpt Jamtli Historieland, og har siden vært en hovedattraksjon sommerstid.
Bygningen fra 1930 var ikke ideell for det nye Jamtli. I 1990 begynte man å bygge et nytt museum med moderne fasiliteter. Fem år senere kunne bygget innvies, med en serie nye utstillinger som viste Jämtland-Härjedalens kulturhistorie.
Nysatsingen har båret frukter. Jamtli er i dag blant de mest populære turistattraksjonene i regionen, og har vunnet flere priser de senere år. I år 2000 vant Jamtli ”Stora Turismpriset”, og i 2006 ble man tildelt ”Barnens Turistpris.”